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由于电子产物和电动汽车对高能电池的庞大需要，探求适当锂离子电池(LIBs)的高能量负极材料成为了一项相当要紧的办事。硅也许与锂构成机能精良的合金，它具备较高的理论比容量(将其合金化为Li4.4Si时为mAhg-1)和老练的加工技巧。然而，在锂化/脱锂轮回中，硅纳米颗粒（SiNPs）体积的赶紧变动会致使颗粒毁坏和电极分层，进而影响轮回运用机能。指日，阿贡国度熟练室LuZhang钻研员合成了一种具备非凡支化醚链TEGDA的聚丙烯酸（PAA）。该材料也许灵验处置硅基电极的容量消退题目。支化的醚链抬高了PAA的机器机能和锂离子的电导率。而且在半电池和全电池测试中均察看到机能的抬高。物料摩尔比（[TEGDA]：[丙烯酸]）为0.2的支化PAA粘合剂（bPAA）相较于线性PAA会使电池初始容量增添10％，在超越个测试轮回后容量维持率增添31％。轮回测试后电极的横截面显微图象显示，bPAA粘合剂也许大大淘汰电极的膨胀。这类矫正来自围拢物计算的平均特征，可指点更高等粘合剂材料的开拓。图1.a）支化PAA粘合剂的构造示企图。b）支化PAA粘合剂计算战略的示企图：（i）经过PAA羧酸基与SiNP表面上硅烷醇基之间的彼此效用增进SiNP之间的附出力；（ii）经过醚链抬高的Li+电导率，以及（iii）经过支化围拢物链增加电极完好性。钻研人员经过RAFT围拢将丙烯酸单体与小批的醚链共聚，维持围拢物主成份仍为PAA。羧酸基团与硅烷醇之间的键合得以保存。而且也许经过调理丙烯酸单体与链迁徙剂之间的摩尔迩来节制围拢物的分子量，丙烯酸与交联剂之间的摩尔迩来节制支化密度。所得共聚物的支化体制也许抬高机器强度，同时维持可加工性。图2.bPAA-3（上部，血色弧线）和PAA（下部，黑色弧线）的1HNMR。跟着TEGDA的增添，合成粘合剂的玻璃化动弹温度Tg低落，讲明粘合剂的柔韧性革新。与PAA比拟，合成的粘合剂具备更高的粘度，讲明TEGDA以及支化构造有助于抬高粘度。粘度也许响应围拢物的支化度。支化围拢物更轻易剪切稀化。钻研人员运用幂律模子来对比每种粘合剂的剪切稀化成绩。图3.每种围拢物粘合剂的机器机能。a）Tg相关于[TEGDA]：[PAA]之比的弧线图，b）在25°C下表观粘度与剪切速度的干系图。合成粘合剂的电导率用电化学阻抗谱表征。经过在kHz至1Hz频次领域内的OCV施加10mV扰动来衡量电池阻抗。跟着TEGDA的增添，测得的电导率增添，这讲明醚链增进了锂离子电导率。图4.每种粘合剂的锂离子电导率。跟着TEGDA的增添，连合强度降落。该结局也许归因于增添的支化度。在电极基质中，粘合强度是由粘合剂链和活性颗粒之间的彼此效用构成的。流膂力学体积的淘汰致使Mn的淘汰，围拢物的支链构造只可供应较小的灵验长度，这将对连合强度构成不利影响，由于较短的链与活性颗粒彼此效用的机缘淘汰。图5.a）运用bPAA和PAA粘合剂对Si-Gr电极实行°剥离测试的结局，以及b）响应电极的均匀宽度为50mm。带有支链PAA粘合剂的电极显示出抬高的电化学机能。与线性PAA粘合剂比拟，合成的粘合剂显示出更高的初始容量和容量维持率。当TEGDA增添时，这类抬高更为显然。bPAA-3电池可供应mAhg-1的初始容量和76％的容量维持率，远高于线性PAA电池（mAhg-1和45％）。图6.运用支链PAA粘合剂制备含Si-Gr电极的半电池电化学特征。a）比脱锂本领弧线（左边）和库仑效率弧线（右边），以及b）个轮回（C/3）后的EIS衡量。这项办事经过增加粘合剂的柔韧性，导电性和支化构造来表现协同效用，使粘合剂材料通盘进展，大大淘汰了电极的膨胀并革新了轮回机能。

泉源：高分子科学前沿

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